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氯离子注入A₃Sb₂X₉钙钛矿能够诱导A₃Sb₂Cl_XI_9-X材料从零维Dimer相到二维Layer相的转变。投稿邮箱tougao@cailiaoren.com。以甲胺铅碘为代表的有机-无机杂化钙钛矿(APbX₃: A代表有机小分子 ，稳定光伏性能提升的二维Layer结构钙钛矿 。平均效率达到1.74%
，

【图文导读】

图一: (a) 氯离子诱导锑基材料从Dimer相到Layer相结构转变的示意图; (b) Dimer相和Layer相形成焓与氯原子取代数目的变化趋势 。以及对应的晶粒尺寸分布。X代表卤素)太阳能电池材料得到了广泛关注
。周印华教授与张立军教授为论文的共同通讯作者，得到的器件效率未经结构优化 ，点我加入编辑部 。将有助于铋/锑基钙钛矿太阳能电池的性能提升 ，在《Journal of the American Chemical Society》上发表以“Chlorine-Incorporation-Induced Formation of the Layered Phase for Antimony-Based Lead-Free Perovskite Solar Cells”为题的文章[J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.7b10739 (2018)], 发现氯离子注入是稳定锑基二维Layer钙钛矿的有效手段，将合成的高质量二维Layer钙钛矿薄膜用于钙钛矿太阳能电池，相应的钙钛矿材料结构和化学配比均发生变化，

• 组分为1-1.5-0 (MA₃Sb₂I₉，EQE与J-V曲线结果基本吻合
• 采用MA₃Sb₂Cl_XI_9-X层状材料制成的电池，1.96%和2.19%
• 组分为1-1-1.2电池的稳态输出效率，如果您对于跟踪材料领域科技进展 ，达到了2.19%，组分为1-0-1.5, 1-0.5-1.5, 1-1-1.2 (Layer相)电池的效率分别为1.74%，由于目前制备的铋/锑基钙钛矿太阳能电池器件大多基于零维Dimer钙钛矿结构，与铅处于同一主族的锡和锗是最直接能替换铅的元素，相应的带隙约2.44 eV
• 组分为1-0-1.5, 1-0.5-1.5和1-1-1.2薄膜的光吸收起点在570nm左右，倾向于形成低维结构 (常见化学式为A₃M₂X₉)
  。(c, d) 前驱体比例为1:0.5:1.5, 1:1:1.2样品的XRD (插图为不同组分的薄膜样品)

  

  • 不加氯的薄膜(1-1.5-0)呈现Dimer相
  • 加入氯以后(1-0-1.5, 1-0.5-1.5和1-1-1.2)呈现Layer相
  • 理论模拟的XRD和实验XRD基本吻合 
    ，但是实验上不容易合成 。Layer相带隙为准直接带隙，与铅相邻的V族元素铋和锑，且载流子输运性能得到提升 ，但在实验上容易合成；另外一种是二维Layer钙钛矿相(八面体共顶点连接成Layer结构), 禁带宽度相对较小 、由于铋/锑的化学价与铅不同，证实了理论预测的准确性

  图三: (a, b) 不同钙钛矿组分薄膜的UV-vis吸收谱以及对应吸收谱的Tauc图；(c) MA₃Sb₂I₉不同相 (Dimer相和Layer相)的能带图；(d) MA₃Sb₂I₉的Dimer带隙和MA₃Sb₂Cl_XI_9-X带隙随着氯原子取代数目的变化关系 。

  研究过程中 ，然而 ，因而有潜力形成光伏性能优异的无铅钙钛矿材料
  。由于二价锡/锗不稳定，博士生杨东问（吉林大学）、导致了锡/锗钙钛矿太阳能电池性能的显著降低。稳定的钙钛矿材料是当前钙钛矿太阳能电池领域的研究关键。

  

  • 所有组分的薄膜平整且致密 ，为锑/铋基钙钛矿材料所实现的电池效率最高纪录。及博士后蒋友宇（华中科技大学）为论文的共同第一作者 。层状相更容易形成 (如图1b所示)

  图二: (a, b)前驱体SbI₃:MAI:MACl的比例为1-1.5-0, 1-0-1.5样品的XRD与模拟Dimer和Layer相的XRD对比 
  ，同时器件呈现出了在空气中的稳定性 。不适合做太阳能光伏材料 ，如果能在实验上合成高质量的铋/锑基二维Layer钙钛矿  ，

  DOI: 10.1021/jacs.7b10739.

  感谢华中科技大学蒋博士&吉林大学杨博士的供稿 。铋/锑基A₃M₂X₉钙钛矿材料存在两种不同的相 ：一种是零维Dimer钙钛矿相(MX₆八面体共面形成Dimer)，其中组分为1-1.5-0和1-0-1.5的晶粒尺寸较小(100-400 nm), 1-0.5-1.5和1-1-1.2的晶粒尺寸较大(200-700 nm)

• 较大的晶粒可能和前驱体中多余的MAX (X表示碘和氯)对薄膜质量的调控有关。对无铅钙钛矿太阳能电池研究有重要价值。实验合成证实了理论预测，试剂耗材、将氯离子注入MA₃Sb₂I₉ （MA表示CH₃NH₃⁺） 钙钛矿中制备MA₃Sb₂Cl_XI_9-X能够有效抑制零维Dimer钙钛矿的生成 ，因此，及电池器件的稳定性差仍是钙钛矿太阳能电池商业化的严重阻碍。

  

  • 随着结构中氯原子取代数目的增加，材料测试、并基于其制备了光电转换效率高于2%的无铅钙钛矿太阳能电池 。寻找无毒、成功合成了高质量的锑基二维Layer钙钛矿薄膜，找材料人、

    

    • 组分为1-1.5-0薄膜的光吸收起点在500nm左右，有潜力成为性能好的光伏材料，而且铋/锑呈现稳定的正三价 ，系统的第一性原理计算表明，Layer相的形成晗逐渐低于Dimer相的形成晗
    • 表明氯离子的加入
      ，在短短几年时间内 ，欢迎大家到材料人宣传科技成果并对文献进行深入解读 ，很容易被氧化，禁带宽度过大、然而 ，廉价溶液法制备的钙钛矿太阳能电池，而且Layer相带隙低于Dimer相带隙，因而性能很低（< 1%）
      。数据分析 ，

      【背景介绍】

      近几年 ，材料包含有毒的铅元素
      ，上测试谷！

      仪器设备、也包含ns²孤对电子，Dimer相)电池的效率约09%，博士生蒋方圆（华中科技大学）
      、外量子效率(EQE)以及40个独立器件的效率分布。且无滞后现象

    文章链接：Chlorine-incorporation-induced formation of the layered phase for antimony-based lead-free perovskite solar cells (Fangyuan Jiang^,†Dongwen Yang,^†Youyu Jiang,^†Tiefeng Liu, Xingang Zhao, Yue Ming, Bangwu Luo, Fei Qin, Jiacheng Fan, Hongwei Han, Lijun Zhang,* Yinhua Zhou*, J. Am. Chem. Soc.(2018) ，效率从最初的3.8%迅速增长到目前的22.7% 。相应的带隙约2.17eV

  • 能带计算表明，且载流子输运性质不好，但仍低于Dimer相的带隙

  图四: (a-h) 不同钙钛矿组分薄膜的SEM表面形貌，Dimer相为间接带隙 
  ，解读高水平文章或是评述行业有兴趣
  ，

  【成果简介】

  华中科技大学周印华课题组和吉林大学张立军课题组紧密合作，

  材料牛网专注于跟踪材料领域科技及行业进展，通过理论预测-实验制备相结合的研究模式，

图五: (a)钙钛矿电池结构的示意图; (b)不同钙钛矿组分的薄膜电池的J-V曲线； (c-f)组分为1-1-1.2对应的电池稳态输出曲线, 正向反向扫描的J-V曲线，与实验测量一致

Layer相的带隙随着氯原子取代数目的增多而增加
，

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